Continuó la política socialista que había puesto en práctica su esposo, y en 1961 instauró el ceilandés como único idioma oficial de la isla, aunque permitiendo el uso del tamil a dicho grupo étnico. Nacionalizó dos grandes grupos financieros que controlaban la prensa, hizo pasar a manos del gobierno las escuelas privadas, y se preocupó por impulsar la industrialización del país. Esta tendencia estatizante y de severo control económico le valió la oposición de muchos.
En el ámbito internacional siguió una política de línea neutralista, y en 1962 intervino como mediadora en el conflicto chino-indio. Al concluir el quinquenio de su mandato, las elecciones de 1965 dieron la victoria a sus oponentes.
Sirimavo no abandonó las trincheras políticas y, apoyándose en los partidos comunistas ortodoxos y trotskistas, pasó a la oposición del nuevo gobierno. Con la ayuda de los grupos izquierdistas ganó las elecciones de 1970, por lo que el gobernador general la llamó nuevamente a formar gabinete. Una revolución campesina en 1974 la obligó a establecer el estado de sitio y a declarar fuera de la ley a los grupos izquierdistas. Su popularidad sufrió entonces un acusado descenso y su partido fue derrotado en las elecciones de 1977.
Volvió al alto cargo por tercera vez en 1994. Se retiró en el año 2000 para permitir que su hija, la presidente Chandrika Kumaratunga, designara a un político de línea dura que pusiera fin a la guerra contra los separatistas tamiles, que ya llevaba 17 años y había costado más de 63.000 vidas. "Creo que me corresponde retirarme discretamente del ajetreo de la vida política a un ambiente más sereno", expresó al anunciar el fin de sus 40 años de actividad política. Después de sufrir un ataque cardíaco y de pedir a sus compatriotas que enviaran dinero a un hospital de niños en lugar de flores a su entierro, falleció en Colombo.