Según cuenta en Vida coetánea , cuando tenía 32 años tuvo una visión divina que transformó su vida; la interpretación del hecho fue decisiva para su existencia posterior. De acuerdo con su sentir, Cristo le pidió que abandonara la mundanidad y se pusiera a su servicio. Abandonó entonces corte, esposa e hijos y emprendió una peregrinación a Santiago de Compostela, desde donde se trasladó a Barcelona y después a Mallorca. Durante los 9 siguientes años se entregó al estudio y a lacontemplación. Posteriormente, escribió un libro destinado a convertir al cristianismo a los paganos, Arte abreviado de encontrar verdad .
En 1276, merced a una subvención del infante don Jaime, fundó el colegio de Miramar, del que fue director. Posteriormente viajó a París para exponer sus ideas en la Sorbona y obtener el magisterio en artes. También expuso ante el papa Nicolás IV el proyecto de llevar a cabo una nueva Cruzada en tierras paganas, pero, al no contar con el favor del pontífice, partió en solitario hacia Chipre y Armenia. Combinó sus viajes con la redacción de gran cantidad de textos. En 1307 cayó prisionero en Bugía, en el norte de África, y estuvo a punto de sufrir un linchamiento.
Se trasladó a Pisa, ciudad a la que llegó milagrosamente tras un naufragio; volvió a París, y en 1311 asistió al concilio de Viena, ante el cual expuso un plan para evangelizar Tierra Santa, que tampoco fraguó. Regresó a Mallorca, visitó Túnez, y volvió a su tierra natal, donde falleció.
De Lulio se conservan 243 obras en latín y en catalán. En árabe realizó traducciones directas de sus obras, pero no se conserva ninguna. Por lo que se refiere al catalán, fue el primero en utilizarlo para fines filosóficos, lo cual contribuyó a dotarlo de una prosa culta y especializada. En cuanto a su corpus filosófico, Arte Magna , pretende ser el vehículo para la conversión de infieles, a los cuales se convence a través de premisas racionales fuera de toda duda y en las que desempeña un papel capital el uso de la lógica y de la mnemotécnia. Tienen interés sus teorías pedagógicas basadas en la enseñanza como medio de salvación.
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