Nació en Kabete, Kenia, en familia inglesa. Su infancia transcurrió entre la tribu kikuyus, donde sus padres ejercían de misioneros; así adquirió el uso fluido de la lengua de tales indígenas, que facilitó enormemente su trabajo posterior.
En 1922, favorecido con una beca, viajó a Inglaterra y estudió en el Saint John's College de Cambridge, alternando la Arqueología y Antropología (materias en las que se doctoró en 1929) con el francés moderno y medieval. Una herida que recibió jugando al rugby le decidió a pasar una temporada en Tanzania, dedicado a recoger fósiles para el Museo Británico.
Había iniciado sus trabajos paleontológicos en África oriental en 1924, tratando de descubrir la correspondencia entre los cambios climatológicos del Pleistoceno africano con las glaciaciones europeas del mismo período. En 1931 inició en Olduvai, Tanzania, la recolección de fósiles animales y herramientas de piedra, convencido de que el hallazgo de restos humanos le ayudaría a establecer la identidad de seres de épocas remotas, así como de sus niveles de humanización.
En 1959 fue su esposa quien descubrió casualmente un fósil del homínido que denominaron Zinjanthropus , y al que atribuyeron 1.750.000 años de antigüedad. Según Leaky, el ser del que provenían estos restos no era un antepasado directo del hombre, ya que otros fósiles contemporáneos de éstos correspondían al por él llamado Homo habilis , y representaba al homínido más directamente relacionado con Homo sapiens.
Louis falleció en Londres. Dejó escrito Las culturas prehistóricas de Kenia, La garganta de Olduvai y El proceso y la evolución del hombre en África. A partir de 1961 su esposa Mary (británica nacida en Londres en 1913, y fallecida en Nairobi en 1996) dirigió las excavaciones en la garganta de Olduvai; escribió numerosos trabajos sobre prehistoria africana y alentó las investigaciones sobre el comportamiento de gorilas y chimpancés . El hijo de ambos, Richard, efectuó varias expediciones por países de la falla africana y exploró el lago Rodolfo, donde localizó numerosos restos de homínidos fósiles. Actualmente dirige el Museo de Ciencias Naturales de Nairobi.
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