En 1933 el hermano mayor de Don Jaime, de nombre Alfonso (quien era príncipe de Asturias y por lo tanto heredero legal del trono), renunció formalmente a sus derechos a la Corona; pocos meses después, Jaime tomó la misma determinación; las presiones que sobre este último ejercieron los allegados, se basaron en que su imagen no correspondía a la que que debía ofrecer al mundo y a su pueblo un pretendiente de la Corona española. Por ambas renuncias, el título de heredero pasó al tercer hijo de la dinastía, de nombre Juan, a quien a partir de 1941 se consideró jefe de la Casa Real.
Don Jaime se casó en 1935 con una dama de la aristocracia italiana, Emmanuela de Dampierre, de quien tuvo dos hijos, Alfonso y Gonzalo. El matrimonio fue infortunado , y en 1947 quedó disuelto. A partir de 1949, sin mucho éxito, Don Jaime inició para invalidar su renuncia al trono. En 1952 fue invitado por el gobierno de Franco para que sus hijos viajaran a España. Similar propuesta recibió su hermano Juan con respecto al entonces príncipe Juan Carlos, quien actualmente es el rey de los españoles.
En 1960, en consejo de familia, se puso en duda el normal funcionamiento de las facultades mentales de Don Jaime, pero dicha tesis fue rechazada años después. Emparentó con él Francisco Franco, ya que la nieta de este, Carmen Martínez-Bordiu, contrajo matrimonio en 1972 con su hijo Alfonso, duque de Cádiz. Don Jaime pasó sus últimos años en Suiza; falleció en Saint Gall.
Su biógrafo, Angel Carmona Ristol dice: "Nunca pudo negársele la campechanía y el tono mundano tan característico de los Borbones. A pesar de su defecto, llegó a expresarse en cuatro idiomas. Tampoco le faltó clarividencia frente a su triste destino: "Tengo mala estrella !", había confesado melancólicamente a un conocido periodista barcelonés".
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